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1144 wurde die Burg Nienover erstmals im Allodienverzeichnis des Grafen Siegfried von Northeim erwähnt. Später kam es an die Grafen von Dassel, die um 1200 ihren Hauptsitz dorthin verlegten. Aus dieser Zeit hat sich ein Mauerrest mit einem Fenster erhalten, außerdem der fast 30 m tiefe Burgbrunnen und Teile der Umfassungsmauer. 1303 wurde die Burg an Albrecht II. verkauft. Danach machten die Herzöge von Braunschweig von hier Jagdausflüge in den Solling. So benutzte Herzog Heinrich Julius von Braunschweig-Wolfenbüttel das Schloss regelmäßig als Jagdresidenz. Herzogin Elisabeth von Calenberg-Göttingen benutzte es Wohn- und ab 1540 als Witwensitz. Die Burg wurde im Dreißigjährigen Krieg zerstört und an ihrer Stelle wurde zwischen 1641 und 1656 das heutige Schloss mit Fachwerkobergeschoss und Sandsteindach errichtet. Auf der Südseite befindet sich auf drei Ebenen eine Terrassenanlage aus der Zeit um 1690. Sie diente als Nutzgarten für Obst und Gemüse, wobei die wärmespeichernden Trockenmauern dem rauhen Klima des Sollings entgegen wirkten.

Bis 1962 war das Schloss Dienstsitz eines Forstmeisters. Bereits in dieser Zeit versuchte das Land Niedersachsen das Schloss zu verkaufen. Im Schloss Nienover war von 1984 bis 2005 eine Außenstelle der Forstlichen Fakultät der Georg-August-Universität Göttingen untergebracht. Im November 2005 wurde das Schloss vom Land Niedersachsen in private Hand verkauft und ist seither Sitz eines Reitgestüts.

Die Anfänge der erfolgreichen Pferdezucht im Solling gehen bereits auf Erich und Elisabeth von Calenberg-Göttingen zurück. Das Hauptgebäude des damaligen Gestütes stand dort, wo heute das im 18. Jh errichtete Wildenhaus am Hang ostwärts des Schlosses steht. 1760 wurde das Gestüt nach Neuhaus im Solling verlegt.